Im Bereich des Expressionismus liegt der Schwerpunkt auf Oskar Kokoschka und Edvard Munch, dem Gründervater des nordischen Expressionismus. Mit über 12 Gemälden, verfügt das Kunsthaus über die weltweit grösste Munch-Sammlung ausserhalb Norwegens. Die bedeutende Werkgruppe Kokoschkas beleuchtet alle Stationen seines wechselreichen Künstlerlebens – von den frühen Bildnissen bis zu den malerischen Farbexplosionen der Altersjahre am Genfersee. Daneben finden sich Gemälde von Max Beckmann, Ernst Ludwig Kirchner und der Basler Gruppe Rot-Blau. Mit Herman Scherers «Totenklage», einer der wenigen, farbig bemalten Figuren des Bildhauers, liegt eines der bedeutendsten Bildwerke des Expressionismus vor.
Mondrian und die geometrisch-konstruktive Kunst der De Stijl-Bewegung, das Bauhaus und seine Lehrer Klee und Kandinsky haben in Zürich ein besonders lebhaftes Echo gefunden: Architekten und Gestalter wie Max Bill und Richard Paul Lohse trugen ihre Ideen weiter. Zu deren Arbeiten treten Werkgruppen von Delaunay, Moholy-Nagy, Albers, Loewensberg und der umfangreiche Nachlass von Fritz Glarner.